文献综述
近年来,科研工作者广泛研究以甲酸为氢源的催化体系,广泛研究以甲酸为氢源的催化体系,在实验室研究中开发了一系列均相与非均相金属催化剂。
如 RuCl3/PPh3[8] Ru-P/SiO2[9],Cu/ZrO2[10]等,得到了较高的产品得率和选择性。
但是甲酸参与反应的作用机理以及催化加氢的反应过程尚不明朗,目前研究报道该体系存在两种加氢方式:甲酸原位直接转移加氢和分解产生氢气再加氢,导致体系存在单相、两相与三相等多种相态,反应体系传质(如气液、气固、液固传质)及反应物相互作用机理对反应速率的影响极大。
反应机理不明晰导致反应过程不可控,严重阻碍了该反应体系向实际应用的转化。
在甲酸原位直接加氢的相关报道中,Mehdi等[11]将钌基均相催化剂[(eta;6-C6Me6) Ru(bpy)(H2O)][SO4]用于乙酰丙酸与甲酸或甲酸钠的催化转移加氢,即甲酸或甲酸根离子与乙酰丙酸分子直接原位结合,发生氢原子转移而不产生氢气。
Ogo 等[12]利用甲酸作为氢源用于 leuckart 反应,在无氢气产生的情况下可使羰基还原胺化。
王等[13]的研究结果显示,在常压下甲酸、甲酸铵与乙酰丙酸可通过分子间转移加氢合成 5-甲基-2-吡咯烷酮。
与此同时,甲酸分解产生氢气再参与乙酰丙酸加氢反应的研究中,Deng 等[8]开发了新型均相催化体系,通过调节体系酸碱度如使用吡啶和改变钌基催化剂PPh3,在等摩尔量的乙酰丙酸与甲酸纯体系中150℃下反应12h,gamma;-戊内酯的得率达到93%。
实验中反应釜压力在反应刚开始时急剧上升,作者等人推断是先发生了甲酸的分解反应制得氢气和二氧化碳,然后乙酰丙酸与氢气反应生成gamma;-戊内酯。
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